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环安学院师生在《德国应用化学》上发表最新研究成果

发布时间:2024-03-05 浏览量:

近日,我校最新研究论文“Spaced Double Hydrogen Bonding in an Imidazole Poly Ionic Liquid Composite for Highly Efficient and Selective Photocatalytic Air Reductive H2O2 Synthesis”在《德国应用化学》(Angewandte Chemie-International Edition )(IF:16.6)上在线发表。bet体育365官网正规为第一完成单位,环境与安全工程学院硕士研究生程煜、教师金杰为共同第一作者,教师逯子扬为通讯作者。

开发高性能和经济环保的H2O2生产策略是解决当前环境和能源危机的新思路。光催化两电子路径的氧还原反应由于具有较低的热力学能垒和较快的反应动力学,被认为是新一代可替代工业蒽醌工艺的一种很有前途的方法,但反应对氧气浓度需求较高,而O2纯化过程会带来额外的成本,利用空气中较低浓度的氧气作为原料来生产H2O2是一种经济又理想的方法。与空气中其他气体不同,O2分子具有很高的电负性,而带正电荷位点的光催化材料将有望利用电荷引力从空气中选择性地捕获O2。研究发现,咪唑离子液体材料不仅带正电用来选择性捕获O2,而且咪唑环还可以充当光催化反应的活性位点。因此,对咪唑离子液体材料进行合理设计有望实现在空气条件下高效光转化O2产H2O2。

图1 SI-PIL-TiO2的制备原理图

该文通过在咪唑离子液体复合光催化剂(SI-PIL-TiO2)表面构建一种可与电子供体盐酸左氧氟沙星(LEV)结合的隔位双氢键(IC-H-bond),有效促进了催化剂活性位点对氧气的选择性捕获,为在空气条件下高效光合成H2O2提供了有效的策略。

图2 IC-H-bond影响下活性位点对氧气的选择性捕获能力的探究

由SI-PIL-TiO2表面的亚氨基团和LEV的羰基基团形成的IC-H-bond对空气中O2的还原具有独特优势。首先,它能将咪唑活性位点的从被覆盖状态转换为完全暴露状态,以屏蔽电子供体的无序吸附和空气中氮气对活性位点的抢占。其次,IC-H-bond使得咪唑活性位点形成了更强的正电势和更亲和力的O2轨道结合模式,这为选择性化学吸附O2建立一种独特的具有竞争力的咪唑活性位点。最终,具有IC-H-bond作用的光催化体系在空气中实现了1518µmol/g/h的H2O2产率,且达到了94.8%的总O2利用率和转化效率,是没有隔位双氢键的光催化体系的16倍。

图3 IC-H-bond影响下光催化性能的考察和对比

这项工作为高效利用空气中的O2光转化H2O2的应用打开了新的视角。研究成果得到了国家自然科学基金等项目的资助。(环境与安全工程学院)

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202400857

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